The Sound Of Silence is een typisch album dat inhaakt op een grote hit, binnen een maand opgenomen en uitgebracht. Het toerschema van het duo voorziet optredens in New York en Los Angeles en de sessies vinden daarom op die twee locaties plaats, tussen de live-shows door. Het is handig dat The Paul Simon Songbook, wat Amerika betreft althans, niet bestaat, zodat de bruikbare songs van dat album — "April Come She Will", "A Most Peculiar Man" en "I Am A Rock" — dankbaar opnieuw kunnen worden opgenomen. Materiaal van recente singles wordt verzameld: "The Sound Of Silence", "Leaves That Are Green", "Homeward Bound", "We've Got A Groovy Thing Going" en "Blessed", oorspronkelijk afkomstig van de EP I Am A Rock. "Anji" van Davey Graham en "Richard Cory" — even later in hardere uitvoeringen gecoverd door de Noord-Ierse rhythm and blues band Them, evenals door Cuby en The Blizzards — zijn nieuw.
"I Am A Rock" wordt een volgende hit, terwijl Simon met Bruce Woodley van de Seekers de song "Red Rubber Ball" schrijft, dat een een hit wordt voor de groep Cykle — kennelijk na te zijn afgekeurd door de Seekers. Simon & Garfunkel nemen de song zelf evenmin op het repertoire; er is slechts één Simon & Garfunkel-opname van bekend, die tot 1997 op de plank blijft liggen. Overigens werkt Simon vaker met Woodley: in 1964 hebben ze samen een demo opgenomen van de song "Cloudy" — later te horen op het Parsley Sage-album. Voor de liefhebbers van "transatlantische verschillen": de Engelse versie van Sounds Of Silence telt twaalf nummers, inclusief "Homeward Bound", de Amerikaanse persing elf. Voor de Amerikaanse markt duikt "Homeward Bound" pas weer op wanneer de volgende elpee, Parsley Sage Rosemary And Thyme, moet worden samengesteld, een half jaar nadien.
